光(电)催化氧化技术以光能作为主要驱动力,可以深度去除水体和空气中的微量污染物。光催化剂材料是催化反应的核心要素,其性质直接决定了对污染物的降解效率。其中,光生载流子的性质和行为是最关键的影响因素之一。窄带隙氧化物一般具有良好的吸光性质和化学稳定性,是较为理想的光催化剂材料。但它们还存在光生载流子容易复合的问题,从而导致低的催化效率。
近日,我院谢明政副教授课题组在探索提高窄带隙氧化物光催化剂降解环境污染物效率新策略方面取得系列进展。导致光生载流子分离效率低的原因在不同的反应体系下有所不同,总体而言,导带能级位置低、载流子传输距离短是导致窄带隙氧化物材料光生载流子容易复合的普遍性原因。针对此,谢明政课题组探索了基于压电效应和表面极化的电场调控策略,优化催化剂材料的能级结构和载流子的输运行为,从热力学和动力学角度提高光生电子和空穴参与光催化反应的效率(图1)。此外,污染物的降解路径也在一定程度上影响催化效率。谢明政课题组通过调控关键活性物种的生成和界面吸附性质,实现了金霉素和氯酚等污染物的高效去除。并且,氯酚可以通过空穴主导的选择性脱卤转化为具有较高经济价值的酚类物质(图2)。
图1压电电场和表面极化作用下光生载流子的分离、传输与反应
图2基于光生空穴优先反应的选择性转化氯酚
上述研究于2020年上半年分别发表在环境和能源催化领域著名期刊《Nano Energy》、《Chemical Engineering Journal》和《ACS Applied Materials & Interfaces》上(均为中科院一区期刊,影响因子为16.602、10.652和8.758),兰州大学云顶集团yd222为第一署名单位。研究得到了国家自然科学基金和甘肃省青年科技人才托举工程项目的支持,兰州大学物理科学与技术学院和黑龙江大学功能无机材料化学教育部重点实验室为合作单位。
论文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520300045(Energy and separation optimization of photogenerated charge in BiVO4quantum dots by piezo-potential for efficient gaseous pollutant degradation, Nano Energy, 2020, 69: 104448)
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720319999(Accelerated generation of hydroxyl radical through surface polarization on BiVO4microtubes for efficient chlortetracycline degradation, Chemical Engineering Journal, 2020, 400: 125871)
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c06892(Ultrafine SnO2/010 Facet-Exposed BiVO4Nanocomposites as Efficient Photoanodes for Controllable Conversion of 2,4-Dichlorophenol via a Preferential Dechlorination Path, ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12: 28264-28272)